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論文

Speciation on the reaction of uranium and zirconium oxides treated under oxidizing and reducing atmospheres

上原 章寛*; 秋山 大輔*; 池田 篤史; 沼子 千弥*; 寺田 靖子*; 新田 清文*; 伊奈 稔哲*; 武田 志乃*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*

Journal of Nuclear Materials, 559, p.153422_1 - 153422_11, 2022/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:53.91(Materials Science, Multidisciplinary)

The reaction products were analysed by a combination of powder X-ray diffraction (PXRD) and X-ray absorption spectroscopic measurements of the U L$$_{rm III}$$- and Zr K-edges. Under an oxidizing atmosphere, the formation of U$$_{3}$$O$$_{8}$$ and U$$_{2}$$Zr$$_{5}$$O$$_{15}$$ was observed in equilibrium with UO$$_{2}$$, monoclinic-ZrO$$_{2}$$, and tetragonal-ZrO$$_{2}$$. However, when O$$_{2}$$ gas was purged through the reaction tube during the cooling process to room temperature, pentavalent U in ZrU$$_{2}$$O$$_{7}$$ was produced by the oxidation of solid solution UO$$_{2}$$ formed at $$>$$ 1774 K during the temperature dropped at $$<$$ 1473 K. Under the inert atmosphere, mixed oxides of uranium were found to form at $$>$$ 1673 K due to a low concentration of O$$_{2}$$ impurity with the Ar gas. This study can pave the way for understanding the interaction between the nuclear fuels and the cladding materials in damaged reactors enabling further simulation of possible decontamination procedures.

口頭

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発,4; アーク溶解による模擬廃棄物調製と分析

須藤 彩子; 高野 公秀; 渡邉 大輔*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故において、炉心溶融物とコンクリートが界面付近で完全に溶融混合した状態を模擬した模擬廃棄物を調製し、フッ化試験へ供給した。模擬廃棄物として、(U,Zr)O$$_{2}$$, Zr, SUS316L, Gd$$_{2}$$O$$_{3}$$, コンクリートの混合粉末成型体を調製した。金属Zrの含有率を変化させ、2種類の混合組成を定めた(Zr高濃度の還元側条件: 試料A、Zr低濃度の酸化側条件: 試料B)。成型体をアーク溶解法により、溶融・固化させた。固化後の試料断面に対し、断面観察および元素分析を行った。試料Aの断面を観察したところ、白色の金属,灰色の酸化物が確認できた。酸化物の主要構成物は(U,Zr)O$$_{2}$$であり、これに少量のCa, Al, Gdが固溶していた。コンクリート中のSiO$$_{2}$$が全て還元されて金属側に移行した結果、ケイ酸ガラスは形成せず、(U,Zr)O$$_{2}$$の粒界には主にAlとCaからなる酸化物が検出された。金属については、酸化物原料からSi, U, Alの一部が還元されて移行し、(Fe,Cr,Ni)-Si-Zr系の棒状結晶と、(Fe,Cr,Ni)-Si-Al-Mo-(Zr,U)系合金が確認された。一方、Bの酸化物領域は、ケイ酸ガラス中に(U,Zr)O$$_{2}$$が析出した組織であった。金属については、Zrは全て酸化物側に移行し、CrとFeの一部も酸化することで、この2元素の含有量が低下したSUS構成元素の合金単相であった。以上の結果から、MCCIにおける生成相は、金属融体中のZr含有率に大きく影響を受けることが示唆される。

口頭

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究,11; ウラン-ジルコニウム-ステンレス鋼系模擬デブリの合成および評価

秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*; 渡邉 雅之; 熊谷 友多; 日下 良二

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所事故では溶融した燃料が被覆管のジルカロイや、ステンレス等の鉄を主成分とした合金と高温で反応し、燃料デブリを生成したと考えられている。今後、取出しや処理,処分に際して、生じた燃料デブリの性状を予測することが重要となる。そこで、本研究ではZrもしくはZrO$$_{2}$$とステンレス鋼の構成元素を含む模擬燃料デブリを調製し、XRD及びSEM-EDXを用いて構造解析を行った。また、模擬デブリを純水や海水に浸漬した後の固相状態についても評価を行った。

口頭

燃料デブリ取出しに伴い発生する廃棄物のフッ化技術を用いた分別方法の研究開発,8; 集光加熱による温度勾配下での模擬MCCI生成物調製及び分析

高野 公秀; 須藤 彩子; 渡邉 大輔*

no journal, , 

フッ化試験に供するため、コンクリート片上にUを含む炉心構成材料を置いて集光加熱により温度勾配下で溶融・固化した後、切断面の生成相を分析した。その結果、(U, Zr)O$$_{2}$$にはFe, Cr, Ca, Al等が固溶していること、コンクリートからの脱水によりCrと大部分のFeが酸化しケイ酸ガラス中にFeCr$$_{2}$$O$$_{4}$$スピネルとして析出していることを確認した。

口頭

ファイバー伝送LIBSによる模擬燃料デブリの分析

大場 弘則; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回、燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム混合物として均一試料および不均一試料を作成してファイバーLIBS試験を行った。その結果、均一試料を用いてウラン/ジルコニウムに着目すると原料調整重量比とLIBSで測定した発光強度比の関係(検量線)が線形性を有する良い相関関係を示した。これを基にして、不均一試料をLIBS測定したところ、蛍光エックス線分光により得た組成比とほぼ一致することがわかり、混合系試料への本技術の適用可能性を実証することができた。

口頭

Fiber-coupled LIBS analysis using a microchip laser in a harsh environment

大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 田村 浩司*; 中西 隆造*; 坂本 寛*; 平等 拓範*

no journal, , 

炉心溶融事故を起こした福島第一原子力発電所の廃止措置において、廃炉に向けて損傷した原子炉内の核燃料物質を含む燃料デブリの確認が求められている。損傷炉内は高い放射線、狭隘などの環境にあり、我々は遠隔その場で迅速に分析する手法として、光ファイバー伝送を適用したレーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)技術を提案し、研究開発を進めている。今回の招待講演では、ファイバーの先端にパルスレーザー光源を装備したマイクロチップレーザー適用ファイバー伝送LIBS装置の開発、過酷環境下での活用として高線量率放射線照射中のLIBS実証、100m超遠隔分析の実証、および燃料デブリを模擬したウラン-ジルコニウム-鉄混合物として均一試料および複雑系一試料測定への展開についての成果を紹介する。

口頭

A Laser-acoustic technique for simultaneous measurement of elemental and surface imaging of fuel debris

Batsaikhan, M.; 大場 弘則; 若井田 育夫

no journal, , 

Laser Induced Breakdown Spectroscopy (LIBS) technique has been considered a promising analytical technique for the elemental composition of fuel debris (including Gd-thermal neutron absorber in some fuel rods) formed inside reactor vessels at FDNPP. However, accurate controlling of the laser focusing position is important to create plasma on the sample surface and to achieve the best analytical performance when the LIBS technique is applied to the in-situ and on-site investigation of nuclear fuel debris at FDNPP where various targets having different sizes and shapes must be recognized and analyzed in a short time under high radiation environment. The objective of the present study is to develop a method for the simultaneous measurement of elemental distribution and surface imaging of nuclear fuel debris using acoustic wave-assisted microchip LIBS system.

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,8-2; ファイバー伝送マイクロチップLIBSによるU含有模擬デブリ分析

大場 弘則; 赤岡 克昭; 狩野 貴宏; 若井田 育夫; 大内 敦*; 三浦 祐典*; 栄藤 良則*; 坂本 寛*

no journal, , 

福島第一廃炉措置における炉内外での核燃料物質遠隔分析を目指してマイクロチップレーザーを搭載した光ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光(ファイバーLIBS)装置を開発し、U、Zr、Fe混合模擬燃料デブリの分析にファイバーLIBSを適用し、スペクトル出現特性を取得して定量分析の可能性について議論する。

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